Re lebogela go bo o etetse Nature.com. Mofuta wa sebatli se o se dirisang o na le tshegetso e e lekanyeditsweng ya CSS. Go bona dipholo tse di gaisang, re akantsha gore o dirise mofuta o mosha wa sebatli sa gago (kgotsa o time mokgwa wa go tsamaisana mo Internet Explorer). Fa re sa ntse re letile, go tlhomamisa gore re nna re tshegetsa, re bontsha saete kwantle ga go dira setaele kgotsa JavaScript.
Go fokotsa diphoso go dirisitswe thata go tokafatsa tiragatso ya disele tsa letsatsi tsa lead triiodide perovskite, fela phelelo ya diphoso tse di farologaneng mo go tlhomameng ga α-phase e sa ntse e sa tlhaloganyesege; Mona, ho sebelisa segokanyipalo tshebetso kgopolo, re hlwaya ka lekgetlo la pele senyeha tsela ya formamidine etella pele triiodide perovskite ho tloha α-mohato ho δ-mohato le ithuta phello ea mefokolo e sa tšoaneng ka legato phetoho matla sekgoreletsi. Dipholo tsa go etsisa di bonela pele gore diphatlha tsa iodine di ka baka thata go senyega ka gonne di fokotsa thata sekgoreletsi sa maatla sa phetogo ya legato la α-δ mme di na le maatla a a kwa tlase a go bopega mo godimo ga perovskite. Go tsenngwa ga llaga e e kitlaneng ya oxalate ya lloto e e sa tlhotlhoregeng mo metsing mo godimo ga boalogodimo jwa perovskite go thibela thata go bola ga α-phase, go thibela go fuduga le go fetoga ga iodine. Mo godimo ga moo, leano leno le fokotsa thata go kopanngwa gape ga difatlhego tse di sa phatsimang le go oketsa bokgoni jwa disele tsa letsatsi go fitlha go 25.39% (e e netefaditsweng ka 24.92%). Sediriswa se se sa phuthelwang se santse se ka boloka bokgoni jwa sona jwa ntlha jwa 92% morago ga go dira ka maatla a a kwa godimo diura di le 550 ka fa tlase ga marang a bokete jwa mowa a a etsisitsweng a 1.5 G.
Bokgoni jwa phetolo ya maatla (PCE) jwa disele tsa letsatsi tsa perovskite (di-PSC) bo fitlheletse rekoto e e kwa godimo e e netefaditsweng ya 26%1. Fa e sale ka 2015, di-PSC tsa segompieno di ratile perovskite ya formamidine triiodide (FAPbI3) jaaka llaga e e monyang lesedi ka ntlha ya go tlhomama ga yone go go gaisang ga mogote le phatlha ya setlhopha e e ratwang gaufi le tekanyetso ya Shockley-Keisser ya 2,3,4. Ka maswabi, difilimi tsa FAPbI3 di fetoga ka maatla a mogote go tswa mo legatong le lentsho la α go ya kwa legatong le le serolwana le le seng la perovskite δ ka themperetšha ya phaposi5,6. Go thibela go bopega ga legato la delta, go dirilwe ditlhamo tse di farologaneng tse di raraaneng tsa perovskite. Leano le le tlwaelegileng thata la go fenya bothata jono ke go tlhakanya FAPbI3 le motswako wa di-ione tsa methyl amoniamo (MA+), sisiamo (Cs+) le bromide (Br-)7,8,9. Le fa go ntse jalo, di-perovskite tse di kopantsweng di boga ka ntlha ya go atologa ga bandgap le go kgaogana ga legato le le tlhotlhelediwang ke lesedi, e leng se se senyang tiragatso le botsitso jwa tiro jwa di-PSC tse di tlholang10,11,12.
Dithuto tsa sešweng di bontshitse gore FAPbI3 e e phepa ya kristale e le nngwe e e senang go tsenngwa ga diokobatsi e na le botsitso jo bo gaisang ka ntlha ya go nna le kristale e e gaisang le diphoso tse di kwa tlase13,14. Ka jalo, go fokotsa diphoso ka go oketsa go nna kristale ga FAPbI3 ka bontsi ke leano le le botlhokwa la go fitlhelela di-PSC tse di nang le matswela le tse di tlhomameng2,15. Le fa go ntse jalo, ka nako ya go dira ga FAPbI3 PSC, go senyega ga legato la δ le le sa batlegeng le le serolwana la hexagonal le le sa batlegeng16. Thulaganyo gantsi e simolola kwa boalogodimong le kwa melelwaneng ya dithoro e e tlhaselwang bonolo ke metsi, mogote le lesedi ka ntlha ya go nna teng ga mafelo a mantsi a a nang le diphoso17. Ka jalo, go tlhoka go dira ga boalogodimo/ditlhaka go a tlhokega go tlhomama ga legato le lentsho la FAPbI318. Maano a le mantsi a go dira gore go se ka ga nna le diphoso, go akaretsa le go tsenngwa ga di-perovskite tsa bogolo jo bo kwa tlase, dimolekhule tsa Lewis tsa motheo wa esiti, le matswai a ammonium halide, a dirile kgatelopele e kgolo mo di-PSC tsa formamidine19,20,21,22. Go fitlha ga jaana, mo e ka nnang dithutopatlisiso tsotlhe di tlhomile mogopolo mo seabeng sa diphoso tse di farologaneng mo go tlhomamiseng dipharologantsho tsa optoelectronic tse di jaaka go kopanngwa gape ga ditshodi, boleele jwa phatlalatso le popego ya setlhopha mo diseleng tsa letsatsi22,23,24. Ka sekai, kgopolo ya tiro ya kitlano (DFT) e dirisiwa go bonela pele ka kgopolo maatla a go bopega le maemo a maatla a go tshwara a diphoso tse di farologaneng, e e dirisiwang thata go kaela moakanyetso o o mosola wa go sa dire sepe20,25,26. Fa palo ya diphoso e ntse e fokotsega, gantsi go tlhomama ga sedirisiwa seno go a tokafala. Le fa go ntse jalo, mo di-PSC tsa formamidine, mekgwa ya tlhotlheletso ya diphoso tse di farologaneng mo go tlhomameng ga legato le dithoto tsa photoelectric e tshwanetse go farologana gotlhelele. Go ya ka kitso ya rona, go tlhaloganya ga motheo ga ka fao diphoso di tlhotlheletsang phetogo ya legato la cubic go ya go la hexagonal (α-δ) le seabe sa go sa dire sepe ga boalogodimo mo go tlhomameng ga legato la α-FAPbI3 perovskite go sa ntse go sa tlhaloganngwe sentle.
Mona, re senola tsela ya ho senyeha ya FAPbI3 perovskite ho tloha batho ba batsho α-mohato ho mosehla δ-mohato le tshusumetso ya diphoso tse sa tšoaneng ka matla lepheko la α-ho-δ-mohato phetoho ka DFT. I diphatlhatiro, tse di tlhagisiwang bonolo ka nako ya go dira difilimi le go dirisa sediriswa, di bonelwa kwa pele gore di tla simolola phetogo ya legato la α-δ. Ka jalo, re ne ra tsenya llaga e e kitlaneng ya lead oxalate (PbC2O4) e e sa tlhotlhoregeng mo metsing le e e tlhomameng ka dikhemikhale mo godimo ga FAPbI3 ka tsibogo ya in situ. Lead oxalate surface (LOS) e thibela go bopega ga diphatlha tsa I mme e thibela go fuduga ga di-ion tsa I fa di tlhotlhelediwa ke mogote, lesedi le masimo a motlakase. LOS e e tlholang e fokotsa thata go kopanngwa gape ga difatlhego tse di sa phatsimang le go tokafatsa bokgoni jwa FAPbI3 PSC go fitlha go 25.39% (e e netefaditsweng go fitlha go 24.92%). Sediriswa sa LOS se se sa phuthelwang se ne sa boloka 92% ya bokgoni jwa sone jwa ntlha morago ga go dira kwa ntlheng ya maatla a a kwa godimo (MPP) diura di feta 550 ka bokete jwa mowa jo bo etsisitsweng (AM) jwa 1.5 G ya marang.
Re ne ra dira dipalelo tsa ab initio pele go batla tsela ya go bola ga perovskite ya FAPbI3 go fetoga go tswa mo legatong la α go ya kwa legatong la δ. Ka thulaganyo e e tlhalositsweng ka botlalo ya phetogo ya legato, go fitlhelwa gore phetogo go tswa mo octahedron ya tlhakoretharo e e abelanang sekhutlo [PbI6] mo legatong la α la cubic la FAPbI3 go ya kwa octahedron e e abelanang dintlha [PbI6] ya tlhakore le le lengwe mo legatong la δ la hexagonal la FAPbI3 ke. go thubega 9. Pb-I e bopa kgolagano mo legatong la ntlha (Int-1), mme sekgoreletsi sa yona sa maatla se fitlha go 0.62 eV/sele, jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong 1a. Fa octahedron e sutisiwa ka tsela ya [0\(\bar{1}\)1], ketane e khutshwane ya dikhutlo di le thataro e atologa go tswa go 1×1 go ya go 1×3, 1×4 mme kwa bofelong e tsene mo legatong la δ. Tekanyo ya tlwaelo ya tsela yotlhe ke (011)α//(001)δ + [100]α//[100]δ. Go tswa mo setshwantshong sa kabo ya maatla, go ka fitlhelwa gore morago ga go nna le nyutlea ya legato la δ la FAPbI3 mo dikgatong tse di latelang, sekgoreletsi sa maatla se kwa tlase ga sa phetogo ya legato la α, se se rayang gore phetogo ya legato e tla potlakisiwa. Go bonala sentle gore kgato ya ntlha ya go laola phetogo ya legato e botlhokwa thata fa re batla go gatelela go senyega ga legato la α.
a Thulaganyo ya phetogo ya Kgato go tswa molemeng go ya kwa mojeng – kgato e ntsho ya FAPbI3 (α-kgato), go kgaoga ga kgolagano ya ntlha ya Pb-I (Int-1) le go kgaoga ga kgolagano ya Pb-I go ya pele (Int-2, Int -3 le Int -4) le kgato e e serolwana ya FAPbI3 (kgato ya delta). b Dikgoreletsi tsa maatla tsa phetogo ya legato la α go ya go δ la FAPbI3 tse di ikaegileng ka diphoso tse di farologaneng tsa ntlha ya ka fa gare. Mola o o marontho o bontsha sekgoreletsi sa maatla sa kristale e e siameng (0.62 eV). c Maatla a go bopega ga diphoso tsa ntlha ya ntlha mo godimo ga perovskite ya lloto. The abscissa asele ke matla lepheko la α-δ legato phetoho, 'me ordinate asele ke matla a bokoa sebopeho. Dikarolo tse nang le moriti o moputswa, o mosehla le o motala ke mofuta wa I (FE e tlase ya EB-phahameng), mofuta wa II (FE e phahameng) le mofuta wa III (FE e tlase ya EB-tlase), ka ho latellana. d Maatla a go bopega ga diphoso VI le LOS ya FAPbI3 mo taolong. e I sekgoreletsi sa go fuduga ga ion mo taolong le LOS ya FAPbI3. f – kemedi ya sekema ya go fuduga ga di-ion tsa I (dikgolokwe tsa mmala wa lamune) le gLOS FAPbI3 (botala jo bo tseneletseng, lloto; violet (mmala wa lamune), iodine (iodine e e tsamayang)) mo taolong ya gf (ka fa molemeng: pono e e kwa godimo; ka fa mojeng: karolo ya sefapano, borokwa); khabone; botala jo bo botlhofo – naeterojene; bohibidu – okosejene; pinki e e botlhofo – haeterojene). Mohlodi ya data e filwe ka mokgwa wa difaele tsa mohlodi ya data.
Morago ga moo re ne ra ithuta ka thulaganyo tlhotlheletso ya diphoso tse di farologaneng tsa dintlha tsa ka fa teng (go akaretsa le go nna ga PbFA, IFA, PbI, le IPb antisite; diatomo tsa Pbi le Ii tse di fa gare; le diphatlhatiro tsa VI, VFA, le VPb), tse di tsewang e le dintlha tsa botlhokwa. tse di bakang go senyega ga legato la maemo a athomo le a maatla di bontshiwa mo Setshwantshong 1b le Lenaneo la Tlaleletso 1. Se se kgatlhang ke gore, ga se diphoso tsotlhe tse di fokotsang sekgoreletsi sa maatla sa phetogo ya legato la α-δ (Setshwantsho 1b). Re dumela gore diphoso tse di nang le maatla a a kwa tlase a go bopega le dikgoreletsi tse di kwa tlase tsa maatla a phetogo ya legato la α-δ di tsewa di le kotsi mo go tlhomameng ga legato. Jaaka go begilwe mo nakong e e fetileng, difatlhego tse di nang le lloto ka kakaretso di tsewa di le mosola mo formamidine PSC27. Ka jalo, re tlhoma mogopolo mo boalogodimong jo bo fedisitsweng ka PbI2 (100) mo maemong a a nang le lloto e ntsi. The bokoa sebopeho matla a bokaholimo intrinsic ntlha diphoso e bontshitswe ka Setshwantsho 1c le Tlatsetso Lenaneo 1. Thehiloeng matla sekgoreletsi (EB) le legato phetoho sebopeho matla (FE), diphoso tsena di arotswe ka mefuta e meraro. Mofuta wa I (e e kwa tlase ya EB-e e kwa godimo ya FE): Le fa IPb, VFA le VPb di fokotsa thata sekgoreletsi sa maatla go phetogo ya legato, di na le maatla a a kwa godimo a go bopa. Ka jalo, re dumela gore mefuta eno ya diphoso e na le tshusumetso e e lekanyeditsweng mo diphetogong tsa dikgato ka gonne ga di bopege ka sewelo. Mofuta wa II (EB e phahameng): Ka lebaka la ho ntlafatswa ha α-δ legato phetoho matla sekgoreletsi, le-ba khahlanong le sebaka diphoso PbI, IFA le PbFA ha ba senye legato botsitso ba α-FAPbI3 perovskite. Mofuta wa III (EB e e kwa tlase-FE e e kwa tlase): VI, Ii le Pbi diphoso tse di nang le maatla a a kwa tlase a go bopega di ka baka go senyega ga legato le lentsho. Segolobogolo fa re lebile FE le EB VI tse di kwa tlase, re dumela gore leano le le nang le matswela thata ke go fokotsa diphatlhatiro tsa I.
Go fokotsa VI, re ne ra dira llaga e e kitlaneng ya PbC2O4 go tokafatsa boalogodimo jwa FAPbI3. Fa e bapisiwa le di-passivator tsa letswai la halide tsa ditshedi tse di jaaka phenylethylammonium iodide (PEAI) le n-octylammonium iodide (OAI), PbC2O4, e e senang di-ion tsa halogen tse di tsamayang, e tlhomame ka dikhemikhale, ga e tlhotlhorege mo metsing, mme e tima bonolo fa e tlhotlhelediwa. Good tsitsisoa ya bokaholimo mongobo le motlakase tšimo ea perovskite. Go tswakana ga PbC2O4 mo metsing ke fela 0.00065 g/L, e e leng kwa tlase le ga PbSO428. Se se botlhokwa le go feta, dikarolo tse di kitlaneng le tse di tshwanang tsa LOS di ka baakanngwa ka bonolo mo difiliming tsa perovskite go dirisiwa diphetogo tsa mo lefelong (bona fa tlase). Re dirile ditshwantsho tsa DFT tsa kgolagano ya sefatlhego magareng ga FAPbI3 le PbC2O4 jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong sa Tlaleletso 1. Lenaneo la Tlaleletso 2 le tlhagisa maatla a go bopa bokoa morago ga go tlhabelwa ga LOS. Re fumane hore LOS ha e eketse feela matla a sebopeho sa diphoso tsa VI ka 0.69-1.53 ​​eV (Setshwantsho 1d), empa hape e eketsa matla a ho kenya tshebetsong a I sebakeng sa ho fuduha le sebakeng sa ho tsoa (Setshwantsho sa 1e). Mo kgatong ya ntlha, di-ion tsa I di fuduga go bapa le boalogodimo jwa perovskite, di tlogela di-ion tsa VI mo seemong sa lattice se se nang le sekgoreletsi sa maatla sa 0.61 eV. Morago ga go tlhagisiwa ga LOS, ka ntlha ya phelelo ya kgoreletso ya steric, maatla a go dira gore go fuduge ga di-ion tsa I a oketsege go ya go. 1.28 eV Ka nako ya go fuduga ga di-ion tsa I tse di tswang mo godimo ga perovskite, sekgoreletsi sa maatla mo VOC le sone se kwa godimo go feta mo sampoleng ya taolo (Setshwantsho 1e). Ditaekeramo tsa sekema tsa ditsela tsa go fuduga ga I ion mo taolong le LOS FAPbI3 di bontshiwa mo Setshwantshong 1 f le g, ka go latelana. Dipholo tsa go etsisa di bontsha gore LOS e ka thibela go bopega ga diphoso tsa VI le go fetoga ga metsi ga I, ka jalo ya thibela go nna le nucleation ya phetogo ya legato la α go ya go δ.
Tsibogo magareng ga esiti ya oxalic le perovskite ya FAPbI3 e ne ya lekwa. Morago ga go tlhakanya ditharabololo tsa esiti ya oxalic le FAPbI3, go ne ga bopiwa selekanyo se segolo sa sediko se sesweu, jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong sa Tlaleletso 2. Setlhagiswa sa phofo se ne sa supiwa jaaka sedirisiwa se se phepa sa PbC2O4 go dirisiwa X-ray diffraction (XRD) (Setshwantsho sa Tlaleletso sa 3) le phetogo ya Fourier ya Tlaleletso ya Setshwantsho sa Tlaleletso 3). Re fitlhetse gore oxalic acid e tlhotlhorega thata mo bojalweng jwa isopropyl (IPA) ka themperetšha ya phaposi ka go tlhotlhorega ga mo e ka nnang 18 mg/mL, jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong sa Tlaleletso 5. Seno se dira gore go dira tiro e e latelang go nne bonolo ka gonne IPA, jaaka setlhaolosi se se tlwaelegileng sa go tlhotlhora, ga e senye peroyonski nako e khutshwane. Ka jalo, ka go ina filimi ya perovskite mo tharabololong ya esiti ya oxalic kgotsa go apesa tharabololo ya esiti ya oxalic ka go e tlhotlhora mo perovskite, PbC2O4 e e sesane le e e kitlaneng e ka bonwa ka bonako mo godimo ga filimi ya perovskite go ya ka ikhweišene e e latelang ya khemikhale: H2C2O4 + FAPbI +4O. FAI e ka tswakanngwa mo IPA mme ka jalo ya tlosiwa ka nako ya go apaya. The botenya ba LOS ka laolwa ke tsibogo nako le precursor mahloriso.
Ditshwantsho tsa maekerosekopo ya eleketeroniki ya go sekaseka (SEM) tsa difilimi tsa perovskite tsa taolo le tsa LOS di bontshiwa mo Ditshwantshong 2a,b. Dipholo di bontsha gore popego ya boalogodimo jwa perovskite e bolokilwe sentle, mme palo e kgolo ya dikarolwana tse di boleta di beilwe mo boalogodimong jwa dithoro, tse di tshwanetseng go emela llaga ya PbC2O4 e e bopilweng ke tsibogo ya mo lefelong. Filimi ya LOS perovskite e na le boalo jo bo borethe go se kae (Setshwantsho sa Tlaleletso 6) le angle e kgolwane ya go kopana le metsi fa e bapisiwa le filimi ya taolo (Setshwantsho sa Tlaleletso 7). Go ne ga dirisiwa maekerosekopo ya eleketeroniki ya phetiso e e kgabaganyang ya resolushene e e kwa godimo (HR-TEM) go farologanya lera la boalogodimo la setlhagiswa. Fa go bapisiwa le filimi ya taolo (Setshwantsho 2c), llaga e tshesane e e tshwanang le e e kitlaneng e e nang le botelele jo bo ka nnang 10 nm e bonala sentle mo godimo ga perovskite ya LOS (Setshwantsho 2d). Ka go dirisa maekerosekopo ya eleketeroniki ya go sekaseka ya tshimo e e lefifi ya annular ya angle e e kwa godimo (HAADF-STEM) go sekaseka segokaganyi magareng ga PbC2O4 le FAPbI3, go nna teng ga dikgaolo tsa kristale tsa FAPbI3 le dikgaolo tsa amorphous tsa PbC2O4 go ka lemogwa sentle (Setshwantsho sa Tlaleletso 8). Sebopeho sa bokahodimo ba perovskite ka mora kalafo ya esiti ya oxalic se ne se tshwauwa ka ditekanyetso tsa X-ray tsa photoelektrone ya sepekteroskopi (XPS), jwaloka ha ho bontshitswe ho Ditshwantsho 2e–g. Mo Setshwantshong sa 2e, ditlhora tsa C 1s tse di dikologang 284.8 eV le 288.5 eV ke tsa matshwao a a rileng a CC le FA, ka go latelana. Fa go bapisiwa le lera la taolo, lera la LOS le bontshitse tlhora e e oketsegileng kwa 289.2 eV, e e amanang le C2O42-. Sebopego sa O 1s sa perovskite ya LOS se bontsha ditlhora tse tharo tse di farologaneng tsa O 1s ka khemikhale kwa 531.7 eV, 532.5 eV, le 533.4 eV, tse di tsamaelanang le COO e e tlositsweng porotone, C=O ya ditlhopha tsa oxalate tse di sa senyega 30 le diatomo tsa O tsa karolo ya OH2e (Setshwantsho 1 ). )). Bakeng sa sampole ya taolo, ho ile ha lemohuwa feela tlhoro e nyane ya O 1s, e ka lebisitsweng ho oksijene e chemisorbed hodima. Diponagalo tsa lera la taolo la Pb 4f7/2 le Pb 4f5/2 di mo 138.4 eV le 143.3 eV, ka go latelana. Re lemogile gore perovskite ya LOS e bontsha phetogo ya tlhora ya Pb e e ka nnang 0.15 eV go ya kwa maatleng a a kwa godimo a go tlama, se se supang tirisano e e maatla magareng ga diatomo tsa C2O42- le Pb (Setshwantsho 2g).
a Ditshwantsho tsa SEM tsa taolo le b difilimi tsa perovskite tsa LOS, pono e e kwa godimo. c Maekerosekopo ya eleketeroniki ya phetiso ya karolo e e kwa godimo ya resolushene e e kwa godimo (HR-TEM) ya difilimi tsa taolo le d LOS perovskite. XPS ya qeto e phahameng ya difilimi tsa e C 1s, f O 1s le g Pb 4f tsa perovskite. Mohlodi ya data e filwe ka mokgwa wa difaele tsa mohlodi ya data.
Ho ya ka diphetho tsa DFT, ho boletswe esale pele ka kgopolo hore diphoso tsa VI le ho fuduha ha I di baka phetoho ya legato habonolo ho tloha ho α ho ya ho δ. Dipegelo tse di fetileng di bontshitse gore I2 e gololwa ka bonako mo difiliming tsa perovskite tse di theilweng mo PC ka nako ya go inelwa mo leseding morago ga go tsenya difilimi mo kgatelelong ya lesedi le ya mogote31,32,33. Ho netefatsa phello e tsitsitseng ya oxalate ya lloto ho α-phase ya perovskite, re ile ra ina difilimi tsa taolo le tsa LOS perovskite ka mabotlolong a khalase a bonaletsang a nang le toluene, ka ho latellana, mme ra di phatsima ka lesedi la letsatsi le le 1 bakeng sa 24 h. Re ne ra lekanya go monyelwa ga lesedi la ultraviolet le le le bonalang (UV-Vis). ) tharabololo ya toluene, jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong 3a. Fa go bapisiwa le sampole ya taolo, go ne ga lemogiwa maatla a a kwa tlase thata a go monya I2 mo ntlheng ya LOS-perovskite, se se supang gore LOS e e kopaneng e ka thibela go gololwa ga I2 go tswa mo filiming ya perovskite ka nako ya go inela mo leseding. Ditshwantsho tsa difilimi tsa taolo e e tsofetseng le tsa LOS perovskite di bontshiwa mo ditsenngwateng tsa Ditshwantsho 3b le c. Perovskite ya LOS e santse e le ntsho, fa bontsi jwa filimi ya taolo bo fetogile bosetlha. The UV–bonahalang monya spectra ya filimi qobelloa di bontshitswe ka Difeige. 3b, c. Re lemogile gore go monyelwa go go tsamaelanang le α mo filiming ya taolo go ne ga fokotsega ka tlhamalalo. Ditekanyo tsa X-ray di ne tsa dirwa go kwala go iphetogela ga popego ya kristale. Morago ga diura di le 24 tsa go bonesa, perovskite ya taolo e ne ya bontsha letshwao le le maatla la δ-phase le le serolwana (11.8°), fa perovskite ya LOS e ne e santse e bolokile legato le lentsho le le siameng (Setshwantsho 3d).
UV-bonahalang monya spectra ya toluene ditharollo tseo ho tsona filimi taolo le LOS filimi ba ne ba inelisoa tlas'a 1 letsatsi leseli bakeng sa lihora tse 24. Inset e bontsha lebotlolo le mo go lone filimi nngwe le nngwe e neng e inelwa mo selekanyong se se lekanang sa toluene. b Di-spectra tsa go monya ga UV-Vis tsa filimi ya taolo le c filimi ya LOS pele le morago ga 24 h ya go inela ka fa tlase ga lesedi la letsatsi le le 1. Inset e bontsha senepe sa filimi ya teko. d Dipaterone tsa dipharologano tsa X-ray tsa difilimi tsa taolo le LOS pele le morago ga 24 h ya go tlhagelela. Ditshwantsho tsa SEM tsa filimi ya taolo e le filimi f LOS morago ga diura di le 24 tsa go tlhagelela. Mohlodi ya data e filwe ka mokgwa wa difaele tsa mohlodi ya data.
Re dirile ditekanyo tsa maekerosekopo ya eleketeroniki ya go sekaseka (SEM) go ela tlhoko diphetogo tsa popegopotlana ya filimi ya perovskite morago ga diura di le 24 tsa go bonesiwa, jaaka go bontshitswe mo Ditshwantshong 3e,f. Mo filiming ya taolo, ditlhaka tse dikgolo di ne tsa senngwa mme tsa fetolwa go nna dinalete tse dinnye, tse di neng di tsamaelana le popego ya setlhagiswa sa δ-phase FAPbI3 (Setshwantsho 3e). Bakeng sa difilimi tsa LOS, dithollo tsa perovskite di dula di le boemong bo botle (Setshwantsho 3f). Dipholo di netefaditse gore tatlhegelo ya I e tlhotlheletsa thata phetogo go tswa mo legatong le lentsho go ya kwa legatong le le serolwana, fa PbC2O4 e tlhomamisa legato le lentsho, e thibela tatlhegelo ya I. Ka gonne kitlano ya phatlha mo godimo ga lefatshe e le kwa godimo thata go feta mo bontsing jwa dithoro,34 kgato eno e na le kgonagalo e ntsi ya go diragala mo godimo ga dithoro. ka nako e le nngwe go golola iodine le go bopa VI. Jaaka go boletswe pele ke DFT, LOS e ka thibela go bopega ga diphoso tsa VI le go thibela go fuduga ga di-ion tsa I go ya kwa godimo ga perovskite.
Ho feta moo, phello ya lera la PbC2O4 ho hanyetsa mongobo wa difilimi tsa perovskite moyeng wa lefaufau (mongobo o amanang le 30-60%) e ile ya ithutwa. Jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong sa Tlaleletso sa 9, perovskite ya LOS e ne e santse e le ntsho morago ga malatsi a le 12, fa filimi ya taolo e ne e fetoga go nna serolwana. Mo ditekanyong tsa XRD, filimi ya taolo e bontsha tlhora e e maatla kwa 11.8° e e tsamaelanang le legato la δ la FAPbI3, fa perovskite ya LOS e boloka legato la α le lentsho sentle (Setshwantsho sa Tlaleletso 10).
Go ne ga dirisiwa go phatsima ga lesedi go go tlhomameng (PL) le go phatsima ga lesedi go go rarabolotsweng ka nako (TRPL) go ithuta phelelo ya go sa dire sepe ga oxalate ya lloto mo godimo ga perovskite. Mo Fig. Setshwantsho sa 4a se bontsha gore filimi ya LOS e okeditse maatla a PL. Mo setshwantshong sa mmapa wa PL, maatla a filimi ya LOS mo lefelong lotlhe la 10 × 10 μm2 a kwa godimo go feta a filimi ya taolo (Setshwantsho sa Tlaleletso 11), se se supang gore PbC2O4 e dira gore filimi ya perovskite e se ka ya dira sepe ka go tshwana. Botshelo jwa tshodi bo laolwa ka go fopholetsa go bola ga TRPL ka tiro e le nngwe ya eksponential (Setshwantsho 4b). Botshelo jwa motshodi wa filimi ya LOS ke 5.2 μs, e leng nako e telele thata go feta filimi ya taolo e e nang le botshelo jwa motshodi wa 0.9 μs, e e supang go fokodiwa ga go kopanngwa gape ga boalogodimo jo bo sa phatsimang.
PL e e tlhomameng le b-spectra ya PL ya nakwana ya difilimi tsa perovskite mo di-substrate tsa galase. c SP sebopeho sa sesebediswa (FTO / TiO2 / SnO2 / perovskite / spiro-OMeTAD / Au). d EQE sepektheramo le Jsc EQE sepektheramo kopantswe ho tloha sesebediswa sebetsang hantle ka ho fetisisa. d Go ikaega ga maatla a lesedi la sediriswa sa perovskite mo setshwantshong sa Voc. f Tshekatsheko e e tlwaelegileng ya MKRC ka go dirisa sediriswa sa ITO/PEDOT:PSS/perovskite/PCBM/Au se se phepa sa lesoba. VTFL ke palo e kahodimodimo serai tlatsa gagamalo. Go tswa mo tshedimosetsong eno re ne ra bala kitlano ya serai (Nt). Mohlodi ya data e filwe ka mokgwa wa difaele tsa mohlodi ya data.
Go ithuta phelelo ya lera la oxalate ya lloto mo tirong ya sediriswa, go ne ga dirisiwa popego ya kgolagano ya setso ya FTO/TiO2/SnO2/perovskite/spiro-OMeTAD/Au. Re dirisa formamidine tleloraete (FACl) jaaka tlaleletso mo setlhopheng sa perovskite go na le methylamine haeterokoloraete (MACl) go fitlhelela tiragatso e e botoka ya sediriswa, ka gonne FACl e ka tlamela ka boleng jo bo botoka jwa kristale le go tila sekgala sa setlhopha sa FAPbI335 (bona Ditshwantsho tsa Tlaleletso tsa detail2). ). 12-14). IPA e ne ya tlhophiwa jaaka sethibela-ditlhaolosi ka gonne e neelana ka boleng jo bo botoka jwa kristale le tlwaelo e e ratilweng mo difiliming tsa perovskite fa e bapisiwa le diethyl ether (DE) kgotsa chlorobenzene (CB)36 (Ditshwantsho tsa Tlaleletso 15 le 16). Botenya ba PbC2O4 bo ne bo ntlafaditswe ka hloko ho leka-lekanya hantle bokoa passivation le qoso dipalangwa ka ho fetola oxalic acid mahloriso (Tlatsetso Setshwantsho 17). Sefapano-karolo SEM ditshwantsho tsa optimized taolo le LOS disebedisweng tse ding di bontshitswe ka Tlatsetso Setshwantsho 18. Tlwaelehileng jwale kitlano (CD) dikhube bakeng sa taolo le disebediswsa LOS di bontshitswe ka Figure 4c, 'me ditekanyetso ntshitsweng di fuoa ka Tlatsetso Lenaneo 3. Palo e kahodimodimo matla phetolo bokgoni ( J%2c)43. 25,75 mA cm-2 (25,74 mA cm-2), Voc 1,16 V (1,16 V) le go boela morago (kwa pele) go sekaseka. Ntlha ya go tlatsa (FF) ke 78,40% (76,69%). Palo e kahodimodimo PCE LOS PSC ke 25,39% (24,79%), Jsc ke 25,77 mA cm-2, Voc ke 1,18 V, FF ke 83,50% (81,52%) ho tloha morao (Scan pele ho). Sediriswa sa LOS se fitlheletse tiragatso e e netefaditsweng ya photovoltaic ya 24.92% mo laboratoring e e ikanyegang ya photovoltaic ya motho wa boraro (Setshwantsho sa Tlaleletso 19). Bokgoni ba kwa ntle jwa quantum (EQE) bo ne jwa ntsha Jsc e e kopantsweng ya 24.90 mA cm-2 (taolo) le 25.18 mA cm-2 (LOS PSC), ka go latelana, e e neng e dumalana sentle le Jsc e e lekantsweng mo sepekthereng se se tlwaelegileng sa AM 1.5 G (Setshwantsho .4d). ) . Kabo ya dipalopalo ya di-PCE tse di lekanyeditsweng tsa taolo le di-PSC tsa LOS e bontshiwa mo Setshwantshong sa Tlaleletso sa 20.
Jaaka go bontshitswe mo Setshwantshong sa 4e, kamano magareng ga Voc le maatla a lesedi e ne ya balelwa go ithuta phelelo ya PbC2O4 mo go kopanyeng gape ga boalogodimo jo bo thusiwang ke serai. Motheo wa mola o o tsenngwang wa sediriswa sa LOS ke 1.16 kBT/sq, e e kwa tlase ga motheo wa mola o o tsenngwang wa sediriswa sa taolo (1.31 kBT/sq), go netefatsa gore LOS e mosola go thibela go kopanngwa gape ga boalogodimo ka di-decoy. Re dirisa thekenoloji ya go lekanyetsa motlakase wa sebaka (SCLC) go lekanya ka bontsi kitlano ya bokoa jwa filimi ya perovskite ka go lekanya sebopego sa IV se se lefifi sa sediriswa sa lesoba (ITO / PEDOT: PSS / perovskite / spiro-OMeTAD / Au) jaaka go bontshitswe mo setshwantshong. 4f Bontsha. Kitlano ya serai e balelwa ka fomula Nt = 2ε0εVTFL/eL2, moo ε e leng tlhomamo ya dielektriki e e amanang le filimi ya perovskite, ε0 e leng tlhomamo ya dielektriki ya lerole, VTFL ke maatla a a lekanyetsang a go tlatsa serai, e ke tefiso, L ke botenya jwa filimi ya pero6ski n). Kitlano ya bokoa ya sediriswa sa VOC e balelwa go nna 1.450 × 1015 cm–3, e e kwa tlase ga kitlano ya bokoa jwa sediriswa sa taolo, e leng 1.795 × 1015 cm–3.
Sediriswa se se sa phuthelwang se ne sa lekwa kwa ntlheng ya maatla a a kwa godimo (MPP) ka fa tlase ga lesedi le le tletseng la motshegare ka fa tlase ga naeterojene go sekaseka botsitso jwa sona jwa tiragatso ya nako e telele (Setshwantsho 5a). Morago ga diura di le 550, sediriswa sa LOS se ne se santse se bolokile 92% ya bokgoni jwa sone jo bo kwa godimo, fa tiragatso ya sediriswa sa taolo e ne e wetse tlase go ya go 60% ya tiragatso ya sona ya ntlha. Kabo ya dielemente mo sedirisweng sa bogologolo e ne e lekanngwa ka nako ya go fofa ga spectrometry ya bokete jwa ion ya bobedi (ToF-SIMS) (Setshwantsho 5b, c). Kgobokanyo e kgolo ya iodine e ka bonwa mo lefelong le le kwa godimo la taolo ya gauta. Maemo a tshireletso ya gase e e sa direng sepe a kgaphela kwa thoko dintlha tse di senyang tikologo jaaka bongola le okosejene, se se akantshang gore mekgwa ya ka fa gare (ke gore, go fuduga ga di-ion) ke yone e e nang le maikarabelo. Go ya ka dipholo tsa ToF-SIMS, di-ion tsa I- le AuI2- di ne tsa lemogiwa mo eleketerouteng ya Au, e leng se se supang go anama ga I go tswa mo perovskite go tsena mo Au. The letshwao matla a I- le AuI2- ions ka sesebediswa taolo e ka bang makhetlo a 10 phahameng ho feta ea VOC sampole. Dipegelo tse di fetileng di bontshitse gore go tsenelela ga ione go ka baka go fokotsega ka bonako ga go tsamaisa dikhuti ga spiro-OMeTAD le go bola ga dikhemikhale ga llaga e e kwa godimo ya eleketeroute, ka jalo go senya kgolagano ya sefatlhego mo sedirisiweng37,38. Eleketeroute ya Au e ne ya tlosiwa mme lera la spiro-OMeTAD le ne la phepafadiwa go tswa mo sebopegong se se kwa tlase ka tharabololo ya chlorobenzene. Re ne ra tlhaola filimi ka go dirisa go phatloga ga X-ray ya ditiragalo tsa go fula (GIXRD) (Setshwantsho 5d). Dipholo di bontsha gore filimi ya taolo e na le tlhora e e bonalang ya phatlalatso kwa 11.8°, fa go se na tlhora e ntšhwa ya phatlalatso e e tlhagelelang mo sampoleng ya LOS. Dipholo di bontsha gore ditatlhegelo tse dikgolo tsa di-ion tsa I mo filiming ya taolo di dira gore go nne le legato la δ, fa mo filiming ya LOS thulaganyo eno e thibetswe ka tlhamalalo.
Diura di le 575 tsa go latedisa ga MPP go go tswelelang ga sediriswa se se sa tswalelwang mo lefaufaung la naeterojene le lesedi la letsatsi le le 1 le le senang setlhotlhi sa UV. ToF-SIMS kabo ya b I- le c AuI2- ions ka LOS MPP taolo sesebediswa le sesebediswa botsofali. Meriti ya bosetlha, botala le mmala wa lamune e tsamaelana le Au, Spiro-OMeTAD le perovskite. d GIXRD ya filimi ya perovskite morago ga teko ya MPP. Mohlodi ya data e filwe ka mokgwa wa difaele tsa mohlodi ya data.
Go ne ga lekanngwa go tsamaisa go go ikaegileng ka mogote go netefatsa gore PbC2O4 e ka thibela go fuduga ga di-ion (Setshwantsho sa Tlaleletso 21). Maatla a go dira (Ea) a go fuduga ga di-ion a laolwa ka go lekanya phetogo ya go tsamaisa (σ) ga filimi ya FAPbI3 mo dithemphoritšhareng tse di farologaneng (T) le go dirisa kamano ya Nernst-Einstein: σT = σ0exp(−Ea/kBT), moo σ0 e leng selo se se sa fetogeng, kB e leng selo se se sa fetogeng sa Bo. Re fumana boleng ba Ea ho tswa ho motheo wa ln (σT) kgahlano le 1 / T, e leng 0.283 eV bakeng sa taolo le 0.419 eV bakeng sa sesebediswa sa LOS.
Ka bokhutshwane, re fana ka moralo wa teori ho hlwaya tsela ya ho senyeha ha FAPbI3 perovskite le tshusumetso ya diphoso tse fapaneng ka lepheko la matla la phetoho ya legato la α-δ. Gareng ga diphoso tseno, diphoso tsa VI di bonelwa kwa pele ka kgopolo gore di tla baka phetogo ya legato bonolo go tswa go α go ya go δ. Lera le le kitlaneng la PbC2O4 le le sa tlhotlhoregeng mo metsing le le le tlhomameng ka dikhemikhale le a tlhagisiwa go tlhomamisa α-phase ya FAPbI3 ka go thibela go bopega ga diphatlha tsa I le go fuduga ga di-ion tsa I. Leano leno le fokotsa thata go kopanngwa gape ga difatlhego tse di sa phatsimang, le oketsa bokgoni jwa disele tsa letsatsi go fitlha go 25,39%, mme le tokafatsa botsitso jwa go dira. Dipholo tsa rona di tlamela ka kaelo ya go fitlhelela di-PSC tsa formamidine tse di nang le matswela le tse di tlhomameng ka go thibela phetogo ya legato la α go ya go δ e e bakiwang ke bokoa.
(TTIP, 99.999%) e ne ya rekwa go tswa kwa Sigma-Aldrich. Esiti ya haeterokoloriki (HCl, 35.0-37.0%) le ethanolo (e e senang metsi) di ne tsa rekwa go tswa kwa Intasetering ya Dikhemikhale ya Guangzhou. SnO2 (15 wt% ya go gasaganya ga dithini (IV) oksaete ya kholoite) e ne ya rekwa go tswa kwa Alfa Aesar. Iodate ya lloto (II) (PbI2, 99,99%) e ne ya rekwa kwa TCI Shanghai (China). Fomamidine ayotaete (FAI, ≥99.5%), fomamidine tleloraete (FACl, ≥99.5%), haeterokoloraete ya methylamine (MACl, ≥99.5%), 2,2′,7,7′-tetrakise-(N , N-dioksimeanilinef)-9) (Spiro-OMeTAD, ≥99.5%), lithiamo bis (trifluoromethane) sulfonylimide (Li-TFSI, 99.95%), 4-tert -butylpyridine (tBP, 96%) e ne ya rekwa go tswa kwa Khamphaning ya Thekenoloji ya Lesedi la Polymer ya Xi'an (China). N, N-dimethylforamaide (DMF, 99,8%), dimethyl salefokosaete (DMSO, 99,9%), bojalwa jwa isopropil (IPA, 99,8%), tlelorobenzene (CB, 99,8%), asetonitriele (ACN). E rekilwe go tswa go Sigma-Aldrich. Esiti ya oksaliki (H2C2O4, 99.9%) e ne ya rekwa go tswa kwa Macklin. Dikhemikhale tsohle di sebedisitswe jwalo ka ha di amohetswe ntle le diphetolo tse ding.
ITO kapa FTO substrates (1.5 × 1.5 cm2) ba ne ba hloekisoa ka ultrasonically le sesepa, acetone, le ethanol bakeng sa metsotso e 10, ka ho latellana, 'me joale omisitsoeng tlas'a naetrojene molapo. Lera le le kitlaneng la sekgoreletsi sa TiO2 le ne la bewa mo sebopegong sa FTO go dirisiwa tharabololo ya titanium diisopropoxybis (acetylacetonate) mo ethanoleng (1/25, v/v) e e neng e bewa kwa 500 °C ka metsotso e le 60. Phatlalatso ya SnO2 ya colloidal e ne ya tlhaolosiwa ka metsi a a tlositsweng ione ka selekanyo sa bolumu sa 1:5. Mo sebopegong se se phepa se se alafilweng ka ozone ya UV metsotso e le 20, filimi e tshesane ya dikarolwanana tsa SnO2 e ne ya bewa ka 4000 rpm metsotswana e le 30 mme morago ga moo ya gotediwa pele ka 150 °C metsotso e le 30. Bakeng sa tharollo ea pele ya perovskite, 275,2 mg ya FAI, 737,6 mg ya PbI2 le FACl (20 mol%) di ile tsa qhibidiha ka DMF / DMSO (15 / 1) e kopantsweng tharollo. Lera la perovskite le ne la baakanngwa ka go tlhotlhora 40 μL ya tharabololo ya setlhogo sa perovskite mo godimo ga lera la SnO2 le le alafilweng ka UV-ozone ka 5000 rpm mo moweng o o dikologileng sebaka sa 25 s. Metsotswana e le 5 morago ga nako ya bofelo, 50 μL ya tharabololo ya MACl IPA (4 mg/mL) e ne ya latlhelwa ka bonako mo sebopegong se se kwa tlase jaaka sethibela-tharollo. Go tswa foo, difilimi tse di sa tswang go baakanngwa di ne tsa tlhotlhiwa ka 150°C metsotso e le 20 mme morago ga moo ka 100°C metsotso e le 10. Morago ga go tsidifatsa filimi ya perovskite go fitlha kwa themphereitšheng ya phaposi, tharabololo ya H2C2O4 (1, 2, 4 mg e e tswakilweng mo 1 mL IPA) e ne ya tlhotlhorega ka 4000 rpm ka 30 s go dira gore boalogodimo jwa perovskite bo se ka jwa dira sepe. Motswako wa spiro-OMeTAD o o baakantsweng ka go tlhakanya 72.3 mg ya spiro-OMeTAD, 1 ml ya CB, 27 μl ya tBP le 17.5 μl ya Li-TFSI (520 mg mo 1 ml ya asetonitrile) e ne ya apesiwa ka go dikologa mo filiming ka 4000 rpm mo teng ga 4000 rpm. Kwa bofelong, llaga ya Au e e bokima jwa 100 nm e ne ya mowafala mo lefelong le le senang sepe ka selekanyo sa 0.05 nm/s (0~1 nm), 0.1 nm/s (2~15 nm) le 0.5 nm/s (16~100 nm) . ).
Tshebetso ya SC ya disele tsa letsatsi tsa perovskite e ne e lekanngwa ka ho sebedisa Keithley 2400 limithara tlasa lesedi la simulator ya letsatsi (SS-X50) ka matla a lesedi la 100 mW / cm2 mme ya netefatswa ho sebediswa disele tsa letsatsi tsa silicon tse tlwaelehileng tse lekanyeditsweng. Ntle le fa go boletswe ka tsela e sele, dikhube tsa SP di ne tsa lekanngwa mo lebokosong la ditlelafo le le tletseng naeterojene ka themperetšha ya phaposi (~ 25 ° C) mo mekgweng ya go sekaseka kwa pele le kwa morago (kgato ya motlakase 20 mV, nako ya tiego 10 ms). Mask wa moriti o ne wa dirisiwa go bona lefelo le le atlegileng la 0.067 cm2 la PSC e e lekanyeditsweng. Ditekanyo tsa EQE di ne tsa dirwa mo moweng o o dikologileng go dirisiwa thulaganyo ya PVE300-IVT210 (Thekenoloji ya Pono ya Intaseteri (di) Pte Ltd) e e nang le lesedi la mmala o le mongwe le le tsepamisitsweng mo sedirisweng. Bakeng sa botsitso ba sesebediswa, teko ya disele tsa letsatsi tse sa kenngwang e ile ya etswa ka glovebox ya naetrojene ka kgatello ya 100 mW / cm2 ntle le sefepi sa UV. ToF-SIMS e lekanngwa ka go dirisa di-SIMS tsa nako ya go fofa tsa PHI nanoTOFII. Go dira porofaele ya boteng go ne ga bonwa ka go dirisa sethunya sa 4 kV Ar ion se se nang le lefelo la 400×400 μm.
Ditekanyo tsa X-ray tsa sepekterosekopo sa eleketerone (XPS) di ne tsa dirwa mo thulaganyong ya Saense ya Thermo-VG (ESCALAB 250) go dirisiwa Al Kα e e nang le mmala o le mongwe (ya mokgwa wa XPS) ka kgatelelo ya 5.0 × 10–7 Pa. Popego ya boalogodimo le botlhaswa jwa difilimi tsa perovskite di ne tsa lekanngwa ka go dirisa maekerosekopo ya maatla a athomo (AFM) (FastScan ya Tekanyo ya Bruker). STEM le HAADF-STEM di tshwarelwa kwa FEI Titan Themis STEM. Di-spectra tsa go monya ga UV–Vis di ne tsa lekanngwa ka go dirisa UV-3600Plus (Koporasi ya Shimadzu). Motlakase o o lekanyetsang tefiso ya sebaka (SCLC) o ne wa kwalwa mo mitareng ya Keithley ya 2400. Go phatsima ga lesedi ga maemo a a tlhomameng (PL) le go phatsima ga lesedi go go rarabolotsweng ka nako (TRPL) ga go bola ga botshelo jwa tshodi go ne ga lekanngwa go dirisiwa sepekterometara sa go phatsima ga lesedi sa FLS 1000. Ditshwantsho tsa go dira mmapa wa PL di ne tsa lekanngwa ka go dirisa thulaganyo ya Horiba LabRam Raman ya HR Phetogo. Go ne ga dirwa ka thulaganyo ya Thermo-Fisher Nicolet NXR 9650.
Mo tirong eno, re dirisa mokgwa wa go tsaya disampole tsa tsela ya SSW go ithuta tsela ya phetogo ya legato go tswa go α-phase go ya go δ-phase. Mo mokgweng wa SSW, tshisinyo ya boalogodimo jwa maatla a a ka nnang teng e laolwa ke tataiso ya mokgwa wa bonolo o o sa rulaganngwang (motswako wa bobedi), o o letlang thuto e e tseneletseng le e e nang le maikaelelo a boalogodimo jwa maatla a a ka nnang teng. Mo tirong eno, go tsewa disampole tsa tsela mo supercell ya diatomo di le 72, mme dipara tse di fetang 100 tsa maemo a ntlha/bofelo (IS/FS) di kokoanngwa mo maemong a DFT. E thehiloeng IS / FS pairwise ya data sete, tsela e kopanyang sebopeho sa pele le sebopeho sa ho qetela se ka hlwauwa ka ho tshwana pakeng tsa diathomo, 'me joale tse peli-tsela motsamao hammoho le fapaneng yuniti bokaholimo e sebediswa ho thelelo etsa qeto phetoho boemo ba mokhoa. (VK-DESV). Morago ga go batla boemo jwa phetogo, tsela e e nang le sekgoreletsi se se kwa tlase e ka tlhomamisiwa ka go baya dikgoreletsi tsa maatla mo maemong.
Dipalopalo tsotlhe tsa DFT di ne tsa dirwa ka go dirisa VASP (mofuta wa 5.3.5), moo ditirisano tsa dieleketerone le di-ion tsa diatomo tsa C, N, H, Pb, le I di emetsweng ke sekema sa lekhubu le le godisitsweng le le akanyeditsweng (PAW). Tiro ya kgolagano ya phapanyetsano e tlhalosiwa ke phopholetso ya motheo o o akaretsang mo parametareng ya Perdue-Burke-Ernzerhoff. Moedi wa matla a maqhubu a sefofane o ne o behilwe ho 400 eV. Keriti ya ntlha ya k ya Monkhorst–Pack e na le bogolo jwa (2 × 2 × 1). Bakeng sa dibopeho tsohle, maemo a lattice le athomo a ne a ntlafaditswe ka botlalo ho fihlela karolo ya kgatello e kgolo e ne e le ka tlase ho 0.1 GPa mme karolo e kgolo ya matla e ne e le ka tlase ho 0.02 eV / Å. Ka mohlala oa bokaholimo, bokaholimo ba FAPbI3 bo na le dikarolo tse 4, lera le ka tlase le na le liathomo tse tsitsitseng tse etsisang 'mele oa FAPbI3,' me likarolo tse tharo tse ka holimo li ka tsamaea ka bolokolohi nakong ea tshebetso ea ho ntlafatsa. Lera la PbC2O4 le bokima jwa 1 ML mme le mo godimo ga boalogodimo jwa I-terminal jwa FAPbI3, fa Pb e bofeletsweng go 1 I le 4 O.
Go bona tshedimosetso e nngwe gape ka ga thulaganyo ya thutopatlisiso, leba Tshobokanyo ya Pegelo ya Photefolio ya Tlhago e e amanang le athikele eno.
Tshedimosetso yotlhe e e bonweng kgotsa e e sekasekilweng mo thutong eno e akareditswe mo athikeleng e e gatisitsweng, mmogo le mo tshedimosetsong e e tshegetsang le mo difaeleng tsa tshedimosetso e e tala. Tshedimosetso e e tala e e tlhagisiwang mo patlisisong eno e ka bonwa mo go https://doi.org/10.6084/m9.figshare.2410016440. Tshedimosetso ya motswedi e neetswe mo setlhogong seno.
Botala, M. le ba bangwe. Ditafole tsa Bokgoni jwa Disele tsa Letsatsi (57th ed.). lenaneo. motlakase wa lesedi. motswedi. kopo. 29, 3-15 (2021).
Parker J. le ba bangwe Go laola kgolo ya dikarolo tsa perovskite ka go dirisa di-chloride tsa alkyl ammonium tse di sa tlhomamang. Tlhaho 616, 724-730 (2023).
Zhao Y. le ba bangwe. E sa sebetseng (PbI2)2RbCl e tsitsisa difilimi tsa perovskite bakeng sa disele tsa letsatsi tse nang le bokgoni bo phahameng. Saense 377, 531-534 (2022).
Tan, K. le ba bangwe. Disele tsa letsatsi tsa perovskite tse di fetotsweng di dirisa setlhatswa-dimethylacridinyl. Tlhaho, 620, 545-551 (2023).
Han, K. le ba bangwe. Iodide ya lloto ya formamidine e le nngwe ya kristale (FAPbI3): dintlha ka ga dithoto tsa popego, tsa pono le tsa motlakase. letlhalosi. Math. 28, 2253-2258 (2016).
Massey, S. le ba bangwe. Go tlhomama ga legato la perovskite e ntsho mo FAPbI3 le CsPbI3. Ditlhaeletsano tsa Maatla tsa AKS. 5, 1974-1985 (2020).
Wena, JJ, le ba bangwe. Disele tsa letsatsi tsa perovskite tse di nang le matswela ka taolo e e tokafaditsweng ya ditshodi. Tlhaho 590, 587-593 (2021).
Saliba M. le ba bangwe Go tsenngwa ga dikatione tsa rubidium mo diseleng tsa letsatsi tsa perovskite go tokafatsa tiragatso ya motlakase wa letsatsi. Saense 354, 206-209 (2016).
Saliba M. le ba bangwe Disele tsa letsatsi tsa perovskite cesium tsa cation tse tharo: botsitso bo ntlafaditsweng, ho ikatisa hape le bokgoni bo phahameng. tikologo ya maatla. saense. 9, 1989-1997 (2016).
Cui X. le ba bangwe. Dikgatelopele tsa bosheng tsa go tlhomama ga legato la FAPbI3 mo diseleng tsa letsatsi tsa perovskite tse di dirang sentle thata Sol. RRL 6, 2200497 (2022).
Delageta S. le ba bangwe Rationalized photoinduced legato karohano ya e kopantsweng halide manyolo-sa manyolo perovskites. Nat. tlhaeletsana. 8, 200 (2017).
Go epa diphatlha, DJ le ba bangwe. Kgaogano ya legato e e tlhotlhelediwang ke lesedi mo dimonyang tsa perovskite tsa halide. Ditlhaeletsano tsa Maatla tsa AKS. 1, 1199-1205 (2016).
Chen, L. le ba bangwe. Botsitso ba legato la ka fa gare le sekgala sa setlhopha sa ka fa gare sa kristale e le nngwe ya formamidine e e eteletseng pele. Anjiva. Khemikhale. boditšhabatšhaba. Ed. 61. 202212700 (2022).
Duinsti, EA jj Tlhaloganya go bola ga methylendiammonium le seabe sa yone mo go tlhomamiseng ga legato la formamidine ya triiodide ya lloto. J. Khemikhale Ngwaga. 18, 10275-10284 (2023).
Lu, HZ le ba bangwe. Go tsenngwa ga mouwane o o nang le matswela le o o tlhomameng wa disele tsa letsatsi tsa perovskite tse dintsho FAPbI3. Saense 370, 74 (2020).
Doherty, TAS jj. Saense 374, 1598-1605 (2021).
Ho, K. le ba bangwe. Mekgwa ya phetoho le ho senyeha ha dithollo tsa formamidine le di-perovskite tsa cesium le lloto iodide tlasa tshusumetso ya mongobo le lesedi. Ditlhaeletsano tsa Maatla tsa AKS. 6, 934-940 (2021).
Zheng J. le ba bangwe. Ntshetsopele ya di-anion tsa maaka tsa disele tsa letsatsi tsa perovskite tsa α-FAPbI3. Tlhaho 592, 381-385 (2021).